関根 泰 (セキネ ヤスシ)

写真a

所属

理工学術院 先進理工学部

職名

教授

ホームページ

http://www.f.waseda.jp/ysekine/index.htm

兼担 【 表示 / 非表示

  • 理工学術院   大学院先進理工学研究科

学内研究所等 【 表示 / 非表示

  • 2020年
    -
    2022年

    理工学術院総合研究所   兼任研究員

学歴 【 表示 / 非表示

  •  
    -
    1998年

    東京大学   工学系研究科   応用化学  

  •  
    -
    1993年

    東京大学   工学部   応用化学科  

学位 【 表示 / 非表示

  • 博士(工学)・東大

経歴 【 表示 / 非表示

  • 2018年04月
    -
    継続中

    JST   さきがけ総括

  • 2012年
    -
    継続中

    早稲田大学理工学術院応用化学科 教授   Faculty of Science and Engineering

  • 2011年
    -
    継続中

    JSTフェロー(研究開発戦略センター・環境エネルギーユニットフェロー)(兼務・出向2011/4-)

  • 2007年
    -
    2012年

    早稲田大学理工学術院応用化学科 准教授   Faculty of Science and Engineering

  • 2006年
    -
    2007年

    早稲田大学理工学術院応用化学科 講師   Faculty of Science and Engineering

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所属学協会 【 表示 / 非表示

  •  
     
     

    水素エネルギー協会

  •  
     
     

    理論化学会

  •  
     
     

    日本化学連合

  •  
     
     

    日本化学会

  •  
     
     

    American Chemical Society

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研究分野 【 表示 / 非表示

  • エネルギー化学

  • 触媒プロセス、資源化学プロセス

研究キーワード 【 表示 / 非表示

  • 触媒・化学プロセス、触媒化学、資源エネルギー化学

論文 【 表示 / 非表示

  • Different mechanisms of ethane aromatization over Mo/ZSM-5 and Ga/ZSM-5 catalysts

    Evgeny A. Uslamin, Hikaru Saito, Yasushi Sekine, Emiel J.M. Hensen, Nikolay Kosinov

    Catalysis Today   369   184 - 192  2021年06月  [査読有り]

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    Aromatization of light hydrocarbons can contribute to a secure supply of aromatics for the chemical industry. In this work, we investigate the influence of modification of zeolite ZSM-5 with Ga and Mo on the reaction mechanism underlying the activation and aromatization of ethane. Well-defined Mo/ZSM-5 and Ga/ZSM-5 zeolites efficiently promote ethane aromatization to benzene-toluene-xylene mixtures. Both catalysts suffer from coke formation, which leads to rapid deactivation. From catalytic tests, temperature-programmed surface reaction and pulsed reaction experiments, we infer that ethane conversion on Ga/ZSM-5 follows a conventional sequential dehydrogenation-oligomerization-aromatization mechanism, while the reaction over Mo/ZSM-5 involves reactive surface carbon (hydrocarbon pool) species.

    DOI

  • Synthesis of FAU-Zeolite Membrane by a Secondary Growth Method: Influence of Seeding on Membrane Growth and Its Performance in the Dehydration of Isopropyl Alcohol-Water Mixture

    Masahiko Matsukata, Yasushi Sekine, Eiichi Kikuchi, Motomu Sakai, Bharathi Subramanian, Makoto Toyoda, Taisuke Furuhata

    ACS Omega   6 ( 14 ) 9834 - 9842  2021年04月

     概要を見る

    Y-type zeolite membranes were prepared on a porous tubular α-alumina support by a secondary growth process. Various experimental conditions such as seed size, pH of seed solution, and degassing of support were examined for understanding their influence on the membrane deposition process. The experimental results showed that the potential of alumina support surface and the USY seed slurry plays a significant role in controlling the electrostatic interaction between seed particles and support surface and also the aggregation of USY seed particles in the slurry. In addition, we also noted the significance of the capillary forces working at the three-phase interface on the support surface and is a key factor that governs the seeding behavior onto the tubular support surface. Optimization of these parameters resulted in crack-free compact membranes that were able to effectively separate a mixture of isopropyl alcohol and water in a vapor-phase separation process.

    DOI

  • Manipulation of CO adsorption over Me<inf>1</inf>/CeO<inf>2</inf> by heterocation doping: Key roles of single-atom adsorption energy

    Kota Murakami, Yuta Mizutani, Hiroshi Sampei, Atsushi Ishikawa, Yasushi Sekine

    Journal of Chemical Physics   154 ( 16 )  2021年04月

     概要を見る

    The performance of metal atoms chemically bonded to oxide supports cannot be explained solely by the intrinsic properties of the metals such as the d-band center. Herein, we present an in-depth study of the correlation between metal-oxide interactions and the properties of the supported metal using CO adsorption on Me1 (Fe1, Co1, and Ni1) loaded over CeO2 (111) doped with divalent (Ca, Sr, and Ba), trivalent (Al, Ga, Sc, Y, and La), and quadrivalent (Hf and Zr) heterocations. CO adsorption over Me1 is strongly dependent on the binding energies of Me1. Two factors led to this trend. First, the extent of the Me1-surface oxygen (Me1-O) bond relaxation during CO adsorption played a key role. Second, the d-band center shifted drastically because of charge transfer to the oxides. The shift is related to the oxophilicity of metals. Adsorption energies of Me1 over oxides include the contributions of the factors described above. Therefore, we can predict the activities of Me1 using the strength of anchoring by oxide supports. Results show that smaller ionic radii of the doped heterocations were associated with more tightly bound Me1. This finding sheds light on the possibility of heterocation-doping manipulating the reactivity of the Me1 catalyst based on theoretical predictions.

    DOI PubMed

  • Theoretical prediction by DFT and experimental observation of heterocation-doping effects on hydrogen adsorption and migration over the CeO<inf>2</inf>(111) surface

    Kota Murakami, Yuta Mizutani, Hiroshi Sampei, Atsushi Ishikawa, Yuta Tanaka, Sasuga Hayashi, Sae Doi, Takuma Higo, Hideaki Tsuneki, Hiromi Nakai, Yasushi Sekine

    Physical Chemistry Chemical Physics   23 ( 8 ) 4509 - 4516  2021年02月

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    Hydrogen (H) atom adsorption and migration over the CeO2-based materials surface are of great importance because of its wide applications to catalytic reactions and electrochemical devices. Therefore, comprehensive knowledge for controlling the H atom adsorption and migration over CeO2-based materials is crucially important. For controlling H atom adsorption and migration, we investigated irreducible divalent, trivalent, and quadrivalent heterocation-doping effects on H atom adsorption and migration over the CeO2(111) surface using density functional theory (DFT) calculations. Results revealed that the electron-deficient lattice oxygen (Olat) and the flexible CeO2matrix played key roles in strong adsorption of H atoms. Heterocations with smaller valence and smaller ionic radius induced the electron-deficient Olat. In addition, smaller cation doping enhanced the CeO2matrix flexibility. Moreover, we confirmed the influence of H atom adsorption controlled by doping on surface proton migration (i.e.surface protonics) and catalytic reaction involving surface protonics (NH3synthesis in an electric field). Results confirmed clear correlation between H atom adsorption energy and surface protonics.

    DOI PubMed

  • Effects of A-site composition of perovskite (Sr<inf>1−x</inf>Ba<inf>x</inf>ZrO<inf>3</inf>) oxides on H atom adsorption, migration, and reaction

    Yuta Tanaka, Kota Murakami, Sae Doi, Kazuharu Ito, Koki Saegusa, Yuta Mizutani, Sasuga Hayashi, Takuma Higo, Hideaki Tsuneki, Hiromi Nakai, Yasushi Sekine

    RSC Advances   11 ( 13 ) 7621 - 7626  2021年02月

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    Hydrogen (H) atomic migration over a metal oxide is an important surface process in various catalytic reactions. Control of the interaction between H atoms and the oxide surfaces is therefore important for better catalytic performance. For this investigation, we evaluated the adsorption energies of the H atoms over perovskite-type oxides (Sr1−xBaxZrO3; 0.00 ≤x≤ 0.50) using DFT (Density Functional Theory) calculations, then clarified the effects of cation-substitution in the A-site of perovskite oxides on H atom adsorption, migration, and reaction. Results indicated local distortion at the oxide surface as a key factor governing H atom adsorption. Subtle Ba2+substitution for Sr2+sites provoked local distortion at the Sr1−xBaxZrO3oxide surface, which led to a decrement in the H atom adsorption energy. Furthermore, the effect of Sr2+/Ba2+ratio on the H atoms' reactivities was examined experimentally using a catalytic reaction, which was promoted by activated surface H atoms. Results show that the surface H atoms activated by the substitution of Sr2+sites with a small amount of Ba2+(x= 0.125) contributed to enhancement of ammonia synthesis rate in an electric field, which showed good agreement with predictions made using DFT calculations.

    DOI

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書籍等出版物 【 表示 / 非表示

  • 天然ガス資源とその応用技術

    関根 泰

    シーエムシー出版  2008年

  • メタン高度化学変換技術集成

    関根 泰

    シーエムシー出版  2008年

  • トコトンやさしい触媒の本

    関根 泰

    日刊工業新聞社刊  2007年

  • プラスチック化学再資源化技術

    関根 泰

    シーエムシー出版  2005年

  • 実験化学講座5高圧装置

    関根 泰(共, 担執筆

    丸善  2005年

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Misc 【 表示 / 非表示

  • Pt担持グラフェン構造体触媒によるグルコースからC4オレフィンへの転換反応

    務川慧, 大山永展, 新見隼隆, 関根輝, 恩田歩武, 小河脩平, 関根泰

    触媒   58   61 - 63  2016年

  • Catalytic methane steam reforming in an electric field at low temperature

    Ryo Manabe, Kazumasa Oshima, Yusuke Sasaki, Shuhei Ogo, Yasushi Sekine

    ABSTRACTS OF PAPERS OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY   248  2014年08月

    研究発表ペーパー・要旨(国際会議)  

  • Role of interface between metal and support on steam reforming of toluene over Ni/LSAO-perovskite catalyst

    Daiki Mukai, Kento Takise, Masaya Imori, Shuhei Ogo, Yukihiro Sugiura, Yasushi Sekine

    ABSTRACTS OF PAPERS OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY   248  2014年08月

    研究発表ペーパー・要旨(国際会議)  

  • Steam reforming of ethanol over Co/K/a-Al2O3 catalyst

    Shuhei Ogo, Takuya Shimizu, Yusaku Nakazawa, Kei Mukawa, Daiki Mukai, Yasushi Sekine

    ABSTRACTS OF PAPERS OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY   248  2014年08月

    研究発表ペーパー・要旨(国際会議)  

  • Synthesis of structured carbon particles in an electric field and its application

    Kei Mukawa, Naganobu Oyama, Hiroaki Ando, Takashi Sugiyama, Shuhei Ogo, Yasushi Sekine

    ABSTRACTS OF PAPERS OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY   248  2014年08月

    研究発表ペーパー・要旨(国際会議)  

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産業財産権 【 表示 / 非表示

  • 製鉄所副生ガスの改質装置及び改質方法

    関根 泰

    特許権

  • 脱水素触媒、脱水素触媒の製造方法、脱水素反応器、脱水素反応器の製造方法、水素の製造システム、及び水素の製造方法

    関根 泰

    特許権

  • 水素製造用触媒、その製造方法及び燃料電池システム

    関根 泰

    特許権

  • 水素製造用触媒、その製造方法及び燃料電池システム

    関根 泰

    特許権

  • 排気ガス浄化装置

    関根 泰

    特許権

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受賞 【 表示 / 非表示

  • RSCフェロー

    2021年03月   イギリス王立化学会  

  • 文部科学大臣表彰 科学技術賞

    2020年04月   文部科学省   表面イオニクスによる選択的な低温固体触媒反応の研究  

    受賞者: 関根 泰

  • 日本化学会 学術賞

    2019年01月  

  • 石油学会 論文賞

    2018年02月  

  • 石油学会 論文賞

    2015年  

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共同研究・競争的資金等の研究課題 【 表示 / 非表示

  • 電場中での表面プロトニクスが拓く新規低温触媒プロセスの学理と応用

    基盤研究(A)

    研究期間:

    2017年04月
    -
    2022年03月
     

    関根 泰

     概要を見る

    メタン水蒸気改質は水素を製造するための重要なプロセスである。表面プロトニクスを半導体担体触媒に適用した場合、メタン水蒸気改質が非常に低い温度で進むことを見出してきた。昨年までの反応機構の解析により、電場により担体表面をプロトンが伝導し(表面プロトニクス)、伝導したプロトンと担持金属上に吸着したメタンが衝突することで反応を促進することが分かった。CH4のC-H結合の活性化を担うのは活性点である金属原子であり、様々な系において合金触媒が反応性、選択性、安定性など様々な面において優位性を示す報告が多い。そこでPd-Zn合金を用い、Ligand効果やEnsemble効果といった合金の効果が電場中活性に与える影響について検討した。結果、律速段階であるCH4の活性化過程は、SR(加熱)ではPd表面で起こり、ER(電場印加)ではPd担体の界面で起こるため、合金化の影響は全く異なり、ZnがPdの活性を向上させるのは電場中のみであることが分かった。XRDおよびEXAFSにより担持金属の構造を、DRIFTS測定によりPd電子状態を検討した結果、Zn添加量が増える程Znからの電子遷移によりPdは電子リッチになり(Ligand効果)、Pd-Pdアンサンブルは減少した(Ensemble効果)。SRではCH4の活性化にはまとまったPdアンサンブルが必要であり、Zn添加によりPd-Pdアンサンブルが減少することで、SR活性が減少した。一方、ERでは、Znに囲まれたPd原子は電場中ではCH4を活性化することが可能であり、Pd-Pdアンサンブルの減少はER活性の低下を起こさず、むしろ、Ligand効果により活性が向上した。これにより、一般的に知られる第二金属の添加における“合金触媒のジレンマ”は、電場という特殊な反応場を用いる事で解決可能になる、という新たなコンセプトを提案できた。

  • 非ファラデー系電場触媒反応による低温での水素製造

    基盤研究(B)

    研究期間:

    2014年04月
    -
    2017年03月
     

    関根 泰

     概要を見る

    半導体担体を用いた触媒に電場を印加すると低温でも高い活性を示すことを見出した。印加時に発現していると考えられるプロトン伝導を詳細に検討するため,operandoFT-IRによって表面プロトニクスを直接観察し,交流インピーダンス法により表面のみの伝導率を抽出し,その温度依存性を水の有無で測定することで伝導のみかけ活性化エネルギーを算出し,伝導機構の検討を行った。その結果、電場印加によるメタン水蒸気改質の活性向上においては,メタンの解離吸着が促進されていることがわかった。また,同位体を用いた試験の結果,逆同位体効果が観測され,CH4の解離が本系に特有な機構で進行していることが明らかとなった。

  • 電場中での触媒反応の学理解明とその応用

    基盤研究(B)

    研究期間:

    2010年04月
    -
    2014年03月
     

    関根 泰

     概要を見る

    水素社会到来が期待される中、水素製造の技術確立が望まれている。現在のところ、化石資源を還元剤とする水の分解(炭化水素の水蒸気改質)が、石油精製やアンモニア合成のための主な手法として知られている。これら炭化水素の水蒸気改質においては、高温の環境を必要とし、炭素析出などの課題があった。我々は、電場を印加した触媒反応によってPt/セリア系などの触媒を用いた場合に、わずか150度という低温でもメタンなどの水蒸気改質が炭素析出なく効率よく進行し水素が生成することを見出した。また、その際の1電子あたりの反応分子数は80を超え、触媒反応と電気化学反応の中間に位置する効率のよい反応系であることを見出した。

  • 電場中での触媒反応の学理解明とその応用

    基盤研究(B)

    研究期間:

    2010年
    -
    2013年
     

     概要を見る

    水素社会到来が期待される中、水素製造の技術確立が望まれている。現在のところ、化石資源を還元剤とする水の分解(炭化水素の水蒸気改質)が、石油精製やアンモニア合成のための主な手法として知られている。これら炭化水素の水蒸気改質においては、高温の環境を必要とし、炭素析出などの課題があった。我々は、電場を印加した触媒反応によってPt/セリア系などの触媒を用いた場合に、わずか150度という低温でもメタンなどの水蒸気改質が炭素析出なく効率よく進行し水素が生成することを見出した。また、その際の1電子あたりの反応分子数は80を超え、触媒反応と電気化学反応の中間に位置する効率のよい反応系であることを見出した。

  • ミクロ多孔膜を用いたメンブレンリアクターの開発

    基盤研究(B)

    研究期間:

    2007年
    -
    2009年
     

     概要を見る

    従来型の省エネ手法はすでに成熟域にあり、より一層の効率化には全く新しい原理によるプロセスの開発が必要である。本研究では固体触媒と分離膜を組み合わせた革新的反応分離システム(メンブレンリアクター)の開発を行った。特に、課題となった分離膜の耐性および透過分離性能を向上させるため、耐性に富むミクロ多孔膜(ゼオライト膜)の基盤技術開発に注力し、従来の分離膜の耐性および透過分離性能を大幅に上回る新規ミクロ多孔膜の開発に成功した。

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講演・口頭発表等 【 表示 / 非表示

  • 水素製造・利用に関連する触媒技術の動向

    関根 泰

    第9回工業触媒研究会フォーラム   (東京・化学会館) 

  • 表面プロトニクスが生み出す低温触媒反応

    関根 泰  [招待有り]

    日本化学会のシンポジウム  

    発表年月: 2020年03月

  • グリーン水素製造・貯蔵輸送・利用の現状と今後

    関根 泰  [招待有り]

    日本化学会アドバンステクノロジーセッション  

    発表年月: 2020年03月

  • 2050年を見据えたCO2回収・利用技術と計算科学への期待

    関根 泰  [招待有り]

    ポスト京シンポジウム   (東京国際フォーラム) 

    発表年月: 2020年03月

  • 水素・炭化水素・二酸化炭素に関連した固体触媒プロセスと膜応用の可能性

    関根 泰  [招待有り]

    未来を拓く無機膜環境・エネルギー技術シンポジウム   (東大) 

    発表年月: 2019年11月

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特定課題研究 【 表示 / 非表示

  • バイオマスエタノールの直接水蒸気改質による水素製造のための高性能触媒の開発

    2013年  

     概要を見る

    我々はこれまで、バイオマスエタノールの水蒸気改質用触媒として高活性であるCo触媒において、微量の鉄を表面に修飾することによるacetate種吸着の安定化が、副生成物の抑制や活性に効果的であることを見出した。今年度さらに、アルカリ金属を加えることで副生成物の抑制が可能であることを見出した。具体的には、Co/K/α-Al2O3が優れた性能を示すことを見出し、K添加量の変化によって活性にどのような影響を及ぼすかを検討するため、Kを0.3~3.0 wt%となるように担持したCo/K/α-Al2O3の活性試験を比較した。K添加量を増加させると転化率、水素収率が1.0~2.0 wt%程度で最大となった。またK添加量の増加に伴って析出炭素量が低下した。これは、エタノールまたは中間体の吸着状態がK添加によって変化したためではないかと考え、IR測定を行い、各温度での表面吸着種について検討した。その結果、323 Kでエタノールを吸着させるとethoxide種として吸着し、温度を上げるとacetate種に変化することがわかった。温度を上げていくと、Co/α-Al2O3では723 Kでピークが消失しているのに対してCo/K/α-Al2O3では高温でもピークが残存する結果となった。K添加によってacetate種の吸着種が水の存在下でも安定化されることがわかった。Kを添加したCo/K/α-Al2O3では、Co/α-Al2O3と比較してacetate種が高温でも残存し、安定化されたことにより分解によるCH4の生成が抑制された。水の存在下でもCo/K/α-Al2O3ではacetate種が高温において安定化され、水蒸気雰囲気においてもacetate種の安定性が高い活性に寄与していた。これらから、安価なKを微量、コバルト触媒に添加することによって高性能なバイオマスエタノールからの水素製造触媒とすることが出来ることを見出した。

  • 安価な鉄酸化物を用いた低温作動高活性水性ガスシフト触媒の創出と機能解明

    2012年  

     概要を見る

    水性ガスシフト反応はH2の精製や合成ガスのH2/CO比の調整に用いられる反応であり、COとH2Oを反応させ、H2とCO2を生成する反応である。我々は、これまでの予備的な検討において、1.1 wt%Pdを鉄酸化物に担持した触媒について、Pd、Kの両者が担持されていると高活性という特異的な結果を見出した。今回、本特定課題においては、鉄系酸化物をベースとした触媒、さらにCo3O4を担体とした触媒についても詳細に検討した。Pdの担持量を振った際に、Pdの担持量が少量である触媒ではKが担持されていなくてもメタネーションは著しいがある程度活性が高いという結果が得られた。これらより、Pd、Kが別々に担体に作用している可能性を示唆した。Pdは担体の還元を促進する因子、Kは担体の還元を抑制する因子であると推測する。また、Pdの担持量を少量にしても活性があることから、今まで研究されてきたFe系触媒とは反応機構や活性点が異なり、Pdは単に担体の還元促進にしか寄与していない可能性が示唆された。また、Fe系触媒と異なり、メタネーションや炭素析出が生じたことからコバルトを使うことによる弊害も生じた。また、活性点についてであるが、Pdは単に補佐であり、Co自体が活性点である可能性が高いと考える。この視点から、TPR、XRD、XAFSでの結果を踏まえ、CoOとCo metalの間が活性点である可能性が高く、またPdとCoは合金化は合金化している可能性は高いが、高活性の原因ではないと示唆された。今後、メタネーションや炭素析出の現象の原因を今後検討していく必要があり、またPdの担持量が少量でも高活性であることからPd以外の担持金属についても検討していく必要がある。 また、Pd/K/Fe2O3の高活性の原因追究として、Cs担持触媒、Na担持触媒についてXAFS、STEMを用いて詳細に検討したところ、Cs担持触媒ではCs/Pdのmol比によりPdの微細構造が異なっている可能性が示唆され、Pdの粒子径の影響が強いと考えられ、この結果を類推適用した結果、alkali/Pdのmol比=2で最も高活性の高いPd/K/Fe2O3についても粒子径が最も小さいと考えられる。

  • 水素製造のための非LH型で作動する低温水性ガスシフト用触媒の開発

    2008年  

     概要を見る

    水性ガスシフト反応は合成ガスのH2/CO比調整を行う重要な反応である.現在の水性ガスシフト反応用触媒は,一般的に高価であるため, より安価な触媒の開発が求められている.そこで我々はFeに着目した.安価なFeを用いて反応温度を低温化することができれば, 低コストでH2/CO比の調整を行うことができる.本研究ではFe2O3をベースとした新規触媒開発を目的とした.担体は市販のFe2O3(以降Fe2O3-1), もしくは沈殿法により調製したFe2O3を用いた.また,沈殿法においては前駆体にFe(NO3)3・9H2O,沈殿剤にそれぞれK2CO3,NH3aqを用いてFe2O3を調製した(それぞれFe2O3-2,Fe2O3-3).また,Fe2O3へのPd,Kの担持は含浸法を用いた.活性試験は固定床常圧流通式反応器を用いて行った.反応器は外径8 mm,内径6 mmの石英管を用いた.触媒重量は80 mg,反応ガスの組成は体積比でH2O/CO/H2/N2/Ar = 30/6/42/13/9 とし,W/F = 2.99 g-cat h mol-1(触媒重量80 mg)とした.反応温度は573 K,523 K,473 Kで,反応時間はいずれも185 min行った.反応直後の出口ガスをGC-FIDを用いて分析した.沈殿法で調製したFe2O3-2とFe2O3-3にPdを担持したPd/Fe2O3-2とPd/Fe2O3-3について,反応温度573 Kにて活性試験を行った.その結果,Pd/Fe2O3-3は活性がほとんど発現しなかったが,Pd/Fe2O3-2は工業用触媒よりも高い活性を示すことが確認された.この結果より,Pd/Fe2O3が高活性を示す要因として沈殿剤であるK2CO3中のKが関係していると考え,Kを含まないFe2O3-1にKを担持した触媒、KとPdを担持した触媒について活性試験を行った.その結果,K/Fe2O3-1は活性を示さなかったが,Pd/K/Fe2O3-1はPd/Fe2O3-2と同様に高い活性を示した.Fe2O3以外の担体においても高活性を示すかどうかを検討するために,Fe2O3と同様に酸化還元特性を持つCeO2と酸化還元特性を持たないSiO2にKとPdを担持したPd/K/CeO2とPd/K/SiO2について573 Kにて活性試験を行った.その結果,Pd/K/CeO2では活性が発現したが,Pd/K/SiO2は活性が発現しなかった.この結果より,酸化還元特性を有する担体,Pd,Kの三者のシナジー効果によって活性が発現する可能性が示された.PdとKの担持量が活性にどのような影響を与えるかを検討するために,様々な担持量で担持したPd/K/Fe2O3-1について活性試験を行った.K/Pd mol比が約2のところで特に高い活性を示すことがわかった.このことからKとPdの特定の構造が担体との相互作用により高い水性ガスシフト活性を示すと考えられる.

  • 電場により表面電荷を制御した担持金属とペロブスカイト酸化物格子酸素との協奏と反応

    2007年  

     概要を見る

    電場印加反応場中での触媒反応としてC-C結合、C-H結合、C-O結合、O-H結合を有するエタノールの分解を検討した。静電場を印加しない触媒反応(Mode A)と、反応場に静電場を印加した触媒反応(Mode B)の2種を比較し、静電場が触媒反応におよぼす影響ついて比較した。反応メカニズムに関する知見を得るために様々な実験を行った結果、放電と触媒のハイブリッド反応ではまず原料分子は放電場により活性ラジカル種に分解され、その後ラジカルルが触媒と反応することによりシナジー効果が発現しているという可能性を見出した。触媒として5 wt %Pt/CeO2を用い、電流値3.0 mAで温度を423~673 Kと変化させて反応を行った。静電場印加反応場中での触媒反応(Mode B)では静電場を印加しない触媒反応(Mode A)に比べ全ての温度域で転化率が向上し、高温になるほど活性向上の度合いが大きくなっていることが確認された。選択率に関してはMode B はMode Aとはわずかに異なるがほぼ似た傾向を示している。ここで触媒層に電流が流れることによる加熱の影響を検討するため、サーモグラフィーにより反応場の温度測定を試みた。石英管が赤外線を透過しないので反応場の温度を直接測定することが困難であるため、石英管表面の温度と触媒層温度との相関を求め、静電場の影響を検討したところ、反応場の温度上昇は5~10 K程度であった。これよりMode Bでは触媒に電流を流すことにより、加熱の影響だけでなく静電場と反応場の相互作用により活性が向上したと考えられる。

  • 液体燃料の低エネルギー放電による常温液相改質

    2001年  

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    本年度、特定課題研究によって、私は常温常圧での低エネルギー放電による炭化水素の改質について検討した。低エネルギー放電としては、直流の微少パルスアーク放電を用い、全体として投入電力を10W程度に抑えた。これにより、メタン、LPG、ガソリンあるいは各種アルコールといった燃料が常温あるいは気化温度(百数十度程度)において効率よく二酸化炭素あるいは水蒸気と反応して、合成ガスあるいは水素へと変換された。この低エネルギーDCパルス放電は、非平衡放電であり、高い電子温度を有しながら、ガス温度は常温のままを維持することができ、これによって、これまで不可能であった低い温度領域での炭化水素の改質が可能となった。本放電は、80%近い高いエネルギー効率を有しながら、電源のオンオフにより瞬時に応答し、印加するパルス数に応じて転化率・水素生成量をコントロール可能であり、また炭素の析出もないため、民生用の水素生成装置としての応用が可能である。今後の課題として考えられる点は、効率の更なる向上を実現させるための高効率電源開発および、集積化による大型化、それにともなう電磁ノイズの遮蔽である。これらをクリアすることができれば、自動車用あるいは家庭用の燃料電池への水素供給改質への応用の道が開かれるものと考えている。

 

現在担当している科目 【 表示 / 非表示

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委員歴 【 表示 / 非表示

  • 2021年02月
    -
    継続中

    経済産業省  産業構造審議会グリーンイノベーションプロジェクト部会

  • 2020年07月
    -
    継続中

    日本政府  グリーンイノベーション戦略推進会議

  • 2018年
    -
    継続中

    JST  さきがけ総括

  • 2017年02月
    -
    継続中

    Elsevier  FUEL誌プリンシパルエディター

  • 2016年06月
    -
    継続中

    Natural Gas Conversion Board  Board Member

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