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• Faculty of Science and Engineering   Graduate School of Advanced Science and Engineering

Research Institute 【 display / non-display 】

Research Institute 【 display / non-display 】

• 2020

  -

  2022

  理工学術院総合研究所   兼任研究員

Education 【 display / non-display 】

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• 　

  -

  1998

  The University of Tokyo   Graduate School, Division of Engineering  

• 　

  -

  1993

  The University of Tokyo   Faculty of Engineering   Department of Applied Chemistry  

Degree 【 display / non-display 】

Degree 【 display / non-display 】

• 博士（工学）・東大

Research Experience 【 display / non-display 】

Research Experience 【 display / non-display 】

• 2018.04

  -

  Now

  JST   さきがけ総括

• 2012

  -

  Now

  Waseda University   Faculty of Science and Engineering

• 2011

  -

  Now

  Japan Science and Technology Agency

• 2007

  -

  2012

  Waseda University   Faculty of Science and Engineering

• 2006

  -

  2007

  Waseda University   Faculty of Science and Engineering

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Professional Memberships 【 display / non-display 】

Professional Memberships 【 display / non-display 】

• 　

  　

  　

  水素エネルギー協会

• 　

  　

  　

  理論化学会

• 　

  　

  　

  日本化学連合

• 　

  　

  　

  日本化学会

• 　

  　

  　

  American Chemical Society

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Research Areas 【 display / non-display 】

Research Areas 【 display / non-display 】

• Catalyst and resource chemical process

• Energy chemistry

Research Interests 【 display / non-display 】

Research Interests 【 display / non-display 】

• 触媒・化学プロセス、触媒化学、資源エネルギー化学

Papers 【 display / non-display 】

Papers 【 display / non-display 】

• Recent Trends on the Dehydrogenation Catalysis of Liquid Organic Hydrogen Carrier (LOHC): A Review

  Yasushi Sekine, Takuma Higo

  Topics in Catalysis   64 ( 7-8 ) 470 - 480  2021.07

  　View Summary

  Considering the expansion of the use of renewable energy in the future, the technology to store and transport hydrogen will be important. Hydrogen is gaseous at an ambient condition, diffuses easily, and its energy density is low. So liquid organic hydrogen carriers (LOHCs) have been proposed as a way to store hydrogen in high density. LOHC can store, transport, and use hydrogen at high density by hydrogenation and dehydrogenation cycles. In this review, we will focus on typical LOHCs, methylcyclohexane (MCH), 18H-dibenzyltoluene (DBT), and 12H-N-ethylcarbazole (NECZ), and summarize recent developments in dehydrogenation catalytic processes, which are key in this cycle.

  DOI

• Electrical promotion-assisted automotive exhaust catalyst: highly active and selective NO reduction to N<inf>2</inf>at low-temperatures

  Yuki Omori, Ayaka Shigemoto, Kohei Sugihara, Takuma Higo, Toru Uenishi, Yasushi Sekine

  Catalysis Science and Technology   11 ( 12 ) 4008 - 4011  2021.06

  　View Summary

  A Pd catalyst (Pd/Ce0.7Zr0.3O2) in an electric field exhibits extremely high three-way catalytic activity (TWC: NO-C3H6-CO-O2-H2O). By applying an electric field to the semiconductor catalyst, low-temperature operation of TWC can be achieved even at 473 K by virtue of the activated surface-lattice oxygen.

  DOI

• Co-CeO<inf>2</inf>Interaction Induces the Mars-van Krevelen Mechanism in Dehydrogenation of Ethane

  Yukiko Hosono, Hikaru Saito, Takuma Higo, Kosuke Watanabe, Kazuharu Ito, Hideaki Tsuneki, Shun Maeda, Kunihide Hashimoto, Yasushi Sekine

  Journal of Physical Chemistry C   125 ( 21 ) 11411 - 11418  2021.06

  　View Summary

  Introducing a catalyst for dehydrogenation of ethane (EDH) for steam cracking represents a promising solution with high feasibility to realize efficient ethylene production. We investigated EDH over transition-metal-doped CeO2 catalysts at 873 K in the presence of steam. Ce0.8Co0.2O2 exhibited high EDH activity and selectivity to ethylene (ca. 95%). In the absence of H2O, the catalytic activity dropped rapidly, indicating the promotive effect of H2O on ethylene formation. Catalytic experiments with water isotopes (D2O and H218O) demonstrated that EDH over Ce0.8Co0.2O2 proceeds through the Mars-van Krevelen (MvK) mechanism in which the reactive lattice oxygen in Ce0.8Co0.2O2 contributes to EDH. The consumed lattice oxygen was subsequently regenerated with H2O. X-ray diffraction and in situ X-ray absorption fine structure spectroscopy revealed that cobalt species were mainly present as CoO under EDH conditions and that redox between Co2+ and Co0 proceeded concomitantly with EDH. In contrast with Ce0.8Co0.2O2, no contribution of the lattice oxygen of CoO to EDH was verified in the case of CoO supported on α-Al2O3, which exhibited lower activity than Ce0.8Co0.2O2. Therefore, Co-CeO2 interactions are expected to play a crucially important role in controlling the characteristics of the reactive lattice oxygen suitable for EDH via the MvK mechanism.

  DOI

• Different mechanisms of ethane aromatization over Mo/ZSM-5 and Ga/ZSM-5 catalysts

  Evgeny A. Uslamin, Hikaru Saito, Yasushi Sekine, Emiel J.M. Hensen, Nikolay Kosinov

  Catalysis Today   369   184 - 192  2021.06  [Refereed]

  　View Summary

  Aromatization of light hydrocarbons can contribute to a secure supply of aromatics for the chemical industry. In this work, we investigate the influence of modification of zeolite ZSM-5 with Ga and Mo on the reaction mechanism underlying the activation and aromatization of ethane. Well-defined Mo/ZSM-5 and Ga/ZSM-5 zeolites efficiently promote ethane aromatization to benzene-toluene-xylene mixtures. Both catalysts suffer from coke formation, which leads to rapid deactivation. From catalytic tests, temperature-programmed surface reaction and pulsed reaction experiments, we infer that ethane conversion on Ga/ZSM-5 follows a conventional sequential dehydrogenation-oligomerization-aromatization mechanism, while the reaction over Mo/ZSM-5 involves reactive surface carbon (hydrocarbon pool) species.

  DOI

• Synthesis of FAU-Zeolite Membrane by a Secondary Growth Method: Influence of Seeding on Membrane Growth and Its Performance in the Dehydration of Isopropyl Alcohol-Water Mixture

  Masahiko Matsukata, Yasushi Sekine, Eiichi Kikuchi, Motomu Sakai, Bharathi Subramanian, Makoto Toyoda, Taisuke Furuhata

  ACS Omega   6 ( 14 ) 9834 - 9842  2021.04

  　View Summary

  Y-type zeolite membranes were prepared on a porous tubular α-alumina support by a secondary growth process. Various experimental conditions such as seed size, pH of seed solution, and degassing of support were examined for understanding their influence on the membrane deposition process. The experimental results showed that the potential of alumina support surface and the USY seed slurry plays a significant role in controlling the electrostatic interaction between seed particles and support surface and also the aggregation of USY seed particles in the slurry. In addition, we also noted the significance of the capillary forces working at the three-phase interface on the support surface and is a key factor that governs the seeding behavior onto the tubular support surface. Optimization of these parameters resulted in crack-free compact membranes that were able to effectively separate a mixture of isopropyl alcohol and water in a vapor-phase separation process.

  DOI

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Books and Other Publications 【 display / non-display 】

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• 天然ガス資源とその応用技術

  関根 泰

  シーエムシー出版  2008

• メタン高度化学変換技術集成

  関根 泰

  シーエムシー出版  2008

• トコトンやさしい触媒の本

  関根 泰

  日刊工業新聞社刊  2007

• プラスチック化学再資源化技術

  関根 泰

  シーエムシー出版  2005

• 実験化学講座5高圧装置

  関根 泰(共, 担執筆

  丸善  2005

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Misc 【 display / non-display 】

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• Enhanced activity of catalysts on substrates with surface protonic current in an electrical field-a review

  Yudai Hisai, Quanbao Ma, Thomas Qureishy, Takeshi Watanabe, Takuma Higo, Truls Norby, Yasushi Sekine

  Chemical Communications   57 ( 47 ) 5737 - 5749  2021.06

  Book review, literature introduction, etc.  

  　View Summary

  It has over the last few years been reported that the application of a DC electric field and resulting current over a bed of certain catalyst-support systems enhances catalytic activity for several reactions involving hydrogen-containing reactants, and the effect has been attributed to surface protonic conductivity on the porous ceramic support (typically ZrO2, CeO2, SrZrO3). Models for the nature of the interaction between the protonic current, the catalyst particle (typically Ru, Ni, Co, Fe), and adsorbed reactants such as NH3 and CH4 have developed as experimental evidence has emerged. Here, we summarize the electrical enhancement and how it enhances yield and lowers reaction temperatures of industrially important chemical processes. We also review the nature of the relevant catalysts, support materials, as well as essentials and recent progress in surface protonics. It is easily suspected that the effect is merely an increase in local vs. nominal set temperature due to the ohmic heating of the electrical field and current. We address this and add data from recent studies of ours that indicate that the heating effect is minor, and that the novel catalytic effect of a surface protonic current must have additional causes.

  DOI PubMed

• Advanced approaches: General discussion

  Megha Anand, Andrew M. Beale, Mercedes Boronat, M. Bowker, Aram L. Bugaev, Valerii I. Bukhtiyarov, C. Richard A. Catlow, Sarayute Chansai, Michael Claeys, Matthew Conway, Philip R. Davies, Jennifer Edwards, Joseph El-Kadi, Dmitry Eremin, Nico Fischer, Shaoliang Guan, Justin S.J. Hargreaves, Christian Hess, Graham J. Hutchings, Froze Jameel, Ali Reza Kamali, Simon Kondrat, Naomi Lawes, David Lennon, Diyuan Li, Patrick Morgan, Andrea M. Oyarzun Aravena, Christian Reece, Romain Reocreux, Peter W. Seavill, Yasushi Sekine, Mzamo Shozi, Ian Silverwood, Mikhail Sinev, Collin Smith, Michail Stamatakis, Laura Torrente Murciano, Deniz Uner, Bert M. Weckhuysen, Keith Whiston, Moritz Wolf, Bo Yang, Constantinos D. Zeinalipour-Yazdi

  Faraday Discussions   229   378 - 421  2021.02

  Rapid communication, short report, research note, etc. (scientific journal)  

  DOI PubMed

• Pt担持グラフェン構造体触媒によるグルコースからC4オレフィンへの転換反応

  務川慧, 大山永展, 新見隼隆, 関根輝, 恩田歩武, 小河脩平, 関根泰

  触媒   58   61 - 63  2016

• Catalytic methane steam reforming in an electric field at low temperature

  Ryo Manabe, Kazumasa Oshima, Yusuke Sasaki, Shuhei Ogo, Yasushi Sekine

  ABSTRACTS OF PAPERS OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY   248  2014.08

  Research paper, summary (international conference)  

• Role of interface between metal and support on steam reforming of toluene over Ni/LSAO-perovskite catalyst

  Daiki Mukai, Kento Takise, Masaya Imori, Shuhei Ogo, Yukihiro Sugiura, Yasushi Sekine

  ABSTRACTS OF PAPERS OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY   248  2014.08

  Research paper, summary (international conference)  

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Industrial Property Rights 【 display / non-display 】

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• 製鉄所副生ガスの改質装置及び改質方法

  関根 泰

  Patent

• 脱水素触媒、脱水素触媒の製造方法、脱水素反応器、脱水素反応器の製造方法、水素の製造システム、及び水素の製造方法

  関根 泰

  Patent

• 水素製造用触媒、その製造方法及び燃料電池システム

  関根 泰

  Patent

• 水素製造用触媒、その製造方法及び燃料電池システム

  関根 泰

  Patent

• 排気ガス浄化装置

  関根 泰

  Patent

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Awards 【 display / non-display 】

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• Fellow of RSC

  2021.03   Royal Society of Chemistry  

• The Commendation for Science and Technology by the Minister of Education, Culture, Sports, Science and Technology

  2020.04   MEXT  

• 日本化学会 学術賞

  2019.01  

• 石油学会 論文賞

  2018.02  

• 石油学会 論文賞

  2015  

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Research Projects 【 display / non-display 】

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• 電場中での表面プロトニクスが拓く新規低温触媒プロセスの学理と応用

  基盤研究(A)

  Project Year :

  2017.04

  -

  2022.03

   

  関根 泰

  　View Summary

  メタン水蒸気改質は水素を製造するための重要なプロセスである。表面プロトニクスを半導体担体触媒に適用した場合、メタン水蒸気改質が非常に低い温度で進むことを見出してきた。昨年までの反応機構の解析により、電場により担体表面をプロトンが伝導し（表面プロトニクス）、伝導したプロトンと担持金属上に吸着したメタンが衝突することで反応を促進することが分かった。CH4のC-H結合の活性化を担うのは活性点である金属原子であり、様々な系において合金触媒が反応性、選択性、安定性など様々な面において優位性を示す報告が多い。そこでPd-Zn合金を用い、Ligand効果やEnsemble効果といった合金の効果が電場中活性に与える影響について検討した。結果、律速段階であるCH4の活性化過程は、SR（加熱）ではPd表面で起こり、ER（電場印加）ではPd担体の界面で起こるため、合金化の影響は全く異なり、ZnがPdの活性を向上させるのは電場中のみであることが分かった。XRDおよびEXAFSにより担持金属の構造を、DRIFTS測定によりPd電子状態を検討した結果、Zn添加量が増える程Znからの電子遷移によりPdは電子リッチになり（Ligand効果）、Pd-Pdアンサンブルは減少した（Ensemble効果）。SRではCH4の活性化にはまとまったPdアンサンブルが必要であり、Zn添加によりPd-Pdアンサンブルが減少することで、SR活性が減少した。一方、ERでは、Znに囲まれたPd原子は電場中ではCH4を活性化することが可能であり、Pd-Pdアンサンブルの減少はER活性の低下を起こさず、むしろ、Ligand効果により活性が向上した。これにより、一般的に知られる第二金属の添加における“合金触媒のジレンマ”は、電場という特殊な反応場を用いる事で解決可能になる、という新たなコンセプトを提案できた。

• Hydrogen Production by Non-Faradaic catalytic reaction at low temperature

  Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

  Project Year :

  2014.04

  -

  2017.03

   

  SEKINE YASUSHI

  　View Summary

  We found that catalytic reactions can be promoted by application of an electric field using a semiconductor support even at low temperature. In order to investigate the proton conduction which is considered to be occurring during the application of electric field, we observed the catalyst surface directly by operando FT - IR, and monitored the conductivity of the surface by the AC impedance method. Apparent activation activation energy was calculated and conduction mechanism was investigated. As a result, it was found that dissociative adsorption of methane was promoted in improving the activity of methane steam reforming by applying an electric field. In addition, as a result of the test using isotope, the inverse isotope effect was observed, and it became clear that dissociation of CH4 is proceeded by a novel reaction mechanism.

• Fundamental research and application of catalytic reactions in an electric field

  Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

  Project Year :

  2010.04

  -

  2014.03

   

  SEKINE YASUSHI

  　View Summary

  To realize upcoming hydrogen generation, novel method for hydrogen production is required. Now, steam reforming of hydrocarbon is an option for hydrogen production for oil refinery and ammonia synthesis. These high temperature processes cause carbon accumulation on the catalyst due to the catalytic nature. We have revealed that steam reforming of methane proceeds even at 150 degree-C by applying electric field on to Pt/ceria catalyst. The system enabled highly efficient hydrogen production which exhibited very high electron efficiency, thanks to its nature on the midway of catalytic system and electrochemistry.

• Fundamental research and application of catalytic reactions in an electric field

  Project Year :

  2010

  -

  2013

   

  　View Summary

  To realize upcoming hydrogen generation, novel method for hydrogen production is required. Now, steam reforming of hydrocarbon is an option for hydrogen production for oil refinery and ammonia synthesis. These high temperature processes cause carbon accumulation on the catalyst due to the catalytic nature. We have revealed that steam reforming of methane proceeds even at 150 degree-C by applying electric field on to Pt/ceria catalyst. The system enabled highly efficient hydrogen production which exhibited very high electron efficiency, thanks to its nature on the midway of catalytic system and electrochemistry.

• Development of membrane reactor using microporous membrane

  Project Year :

  2007

  -

  2009

   

  　View Summary

  Since conventional energy saving methods are almost mature, further improvement of efficiency requires development of a process based on a novel principal. In this study, we developed an innovative reaction and separation system, or membrane reactor, combining solid catalyst and separation membrane. In particular, we developed a fundamental technology of highly stable microporous membranes for improving stability and permeation and separation performance of separation membrane, which was one of prime tasks for improving performance of membrane reactor. As a result, we succeeded in a development of a novel microporous membrane with stability and permeation and separation performance highly outweighing conventional separation membranes.

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Presentations 【 display / non-display 】

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• 表面プロトニクスが生み出す低温触媒反応

  関根 泰  [Invited]

  日本化学会のシンポジウム 

  Presentation date： 2020.03

• グリーン水素製造・貯蔵輸送・利用の現状と今後

  関根 泰  [Invited]

  日本化学会アドバンステクノロジーセッション 

  Presentation date： 2020.03

• 2050年を見据えたCO2回収・利用技術と計算科学への期待

  関根 泰  [Invited]

  ポスト京シンポジウム  (東京国際フォーラム) 

  Presentation date： 2020.03

• 水素・炭化水素・二酸化炭素に関連した固体触媒プロセスと膜応用の可能性

  関根 泰  [Invited]

  未来を拓く無機膜環境・エネルギー技術シンポジウム  (東大) 

  Presentation date： 2019.11

• Surface ionics/protonics for catalysis at low temperatures

  Yasushi SEKINE  [Invited]

  International Symposium on C1 Gas Refinery  (韓国) 

  Presentation date： 2019.10

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Specific Research 【 display / non-display 】

Specific Research 【 display / non-display 】

• バイオマスエタノールの直接水蒸気改質による水素製造のための高性能触媒の開発

  2013  

  　View Summary

  我々はこれまで、バイオマスエタノールの水蒸気改質用触媒として高活性であるCo触媒において、微量の鉄を表面に修飾することによるacetate種吸着の安定化が、副生成物の抑制や活性に効果的であることを見出した。今年度さらに、アルカリ金属を加えることで副生成物の抑制が可能であることを見出した。具体的には、Co/K/α-Al2O3が優れた性能を示すことを見出し、K添加量の変化によって活性にどのような影響を及ぼすかを検討するため、Kを0.3~3.0 wt%となるように担持したCo/K/α-Al2O3の活性試験を比較した。K添加量を増加させると転化率、水素収率が1.0~2.0 wt%程度で最大となった。またK添加量の増加に伴って析出炭素量が低下した。これは、エタノールまたは中間体の吸着状態がK添加によって変化したためではないかと考え、IR測定を行い、各温度での表面吸着種について検討した。その結果、323 Kでエタノールを吸着させるとethoxide種として吸着し、温度を上げるとacetate種に変化することがわかった。温度を上げていくと、Co/α-Al2O3では723 Kでピークが消失しているのに対してCo/K/α-Al2O3では高温でもピークが残存する結果となった。K添加によってacetate種の吸着種が水の存在下でも安定化されることがわかった。Kを添加したCo/K/α-Al2O3では、Co/α-Al2O3と比較してacetate種が高温でも残存し、安定化されたことにより分解によるCH4の生成が抑制された。水の存在下でもCo/K/α-Al2O3ではacetate種が高温において安定化され、水蒸気雰囲気においてもacetate種の安定性が高い活性に寄与していた。これらから、安価なKを微量、コバルト触媒に添加することによって高性能なバイオマスエタノールからの水素製造触媒とすることが出来ることを見出した。

• 安価な鉄酸化物を用いた低温作動高活性水性ガスシフト触媒の創出と機能解明

  2012  

  　View Summary

  水性ガスシフト反応はH2の精製や合成ガスのH2/CO比の調整に用いられる反応であり、COとH2Oを反応させ、H2とCO2を生成する反応である。我々は、これまでの予備的な検討において、1.1 wt%Pdを鉄酸化物に担持した触媒について、Pd、Kの両者が担持されていると高活性という特異的な結果を見出した。今回、本特定課題においては、鉄系酸化物をベースとした触媒、さらにCo3O4を担体とした触媒についても詳細に検討した。Pdの担持量を振った際に、Pdの担持量が少量である触媒ではKが担持されていなくてもメタネーションは著しいがある程度活性が高いという結果が得られた。これらより、Pd、Kが別々に担体に作用している可能性を示唆した。Pdは担体の還元を促進する因子、Kは担体の還元を抑制する因子であると推測する。また、Pdの担持量を少量にしても活性があることから、今まで研究されてきたFe系触媒とは反応機構や活性点が異なり、Pdは単に担体の還元促進にしか寄与していない可能性が示唆された。また、Fe系触媒と異なり、メタネーションや炭素析出が生じたことからコバルトを使うことによる弊害も生じた。また、活性点についてであるが、Pdは単に補佐であり、Co自体が活性点である可能性が高いと考える。この視点から、TPR、XRD、XAFSでの結果を踏まえ、CoOとCo metalの間が活性点である可能性が高く、またPdとCoは合金化は合金化している可能性は高いが、高活性の原因ではないと示唆された。今後、メタネーションや炭素析出の現象の原因を今後検討していく必要があり、またPdの担持量が少量でも高活性であることからPd以外の担持金属についても検討していく必要がある。　また、Pd/K/Fe2O3の高活性の原因追究として、Cs担持触媒、Na担持触媒についてXAFS、STEMを用いて詳細に検討したところ、Cs担持触媒ではCs/Pdのmol比によりPdの微細構造が異なっている可能性が示唆され、Pdの粒子径の影響が強いと考えられ、この結果を類推適用した結果、alkali/Pdのmol比=2で最も高活性の高いPd/K/Fe2O3についても粒子径が最も小さいと考えられる。

• 水素製造のための非ＬＨ型で作動する低温水性ガスシフト用触媒の開発

  2008  

  　View Summary

  水性ガスシフト反応は合成ガスのH2/CO比調整を行う重要な反応である．現在の水性ガスシフト反応用触媒は，一般的に高価であるため, より安価な触媒の開発が求められている．そこで我々はFeに着目した．安価なFeを用いて反応温度を低温化することができれば, 低コストでH2/CO比の調整を行うことができる．本研究ではFe2O3をベースとした新規触媒開発を目的とした．担体は市販のFe2O3（以降Fe2O3-1）, もしくは沈殿法により調製したFe2O3を用いた．また，沈殿法においては前駆体にFe(NO3)3･9H2O，沈殿剤にそれぞれK2CO3，NH3aqを用いてFe2O3を調製した（それぞれFe2O3-2，Fe2O3-3）．また，Fe2O3へのPd，Kの担持は含浸法を用いた．活性試験は固定床常圧流通式反応器を用いて行った．反応器は外径8 mm，内径6 mmの石英管を用いた．触媒重量は80 mg，反応ガスの組成は体積比でH2O/CO/H2/N2/Ar = 30/6/42/13/9 とし，W/F = 2.99 g-cat h mol-1（触媒重量80 mg）とした．反応温度は573 K，523 K，473 Kで，反応時間はいずれも185 min行った．反応直後の出口ガスをGC-FIDを用いて分析した．沈殿法で調製したFe2O3-2とFe2O3-3にPdを担持したPd/Fe2O3-2とPd/Fe2O3-3について，反応温度573 Kにて活性試験を行った．その結果，Pd/Fe2O3-3は活性がほとんど発現しなかったが，Pd/Fe2O3-2は工業用触媒よりも高い活性を示すことが確認された．この結果より，Pd/Fe2O3が高活性を示す要因として沈殿剤であるK2CO3中のKが関係していると考え，Kを含まないFe2O3-1にKを担持した触媒、KとPdを担持した触媒について活性試験を行った．その結果，K/Fe2O3-1は活性を示さなかったが，Pd/K/Fe2O3-1はPd/Fe2O3-2と同様に高い活性を示した．Fe2O3以外の担体においても高活性を示すかどうかを検討するために，Fe2O3と同様に酸化還元特性を持つCeO2と酸化還元特性を持たないSiO2にKとPdを担持したPd/K/CeO2とPd/K/SiO2について573 Kにて活性試験を行った．その結果，Pd/K/CeO2では活性が発現したが，Pd/K/SiO2は活性が発現しなかった．この結果より，酸化還元特性を有する担体，Pd，Kの三者のシナジー効果によって活性が発現する可能性が示された．PdとKの担持量が活性にどのような影響を与えるかを検討するために，様々な担持量で担持したPd/K/Fe2O3-1について活性試験を行った．K/Pd mol比が約2のところで特に高い活性を示すことがわかった．このことからKとPdの特定の構造が担体との相互作用により高い水性ガスシフト活性を示すと考えられる．

• 電場により表面電荷を制御した担持金属とペロブスカイト酸化物格子酸素との協奏と反応

  2007  

  　View Summary

  電場印加反応場中での触媒反応としてC-C結合、C-H結合、C-O結合、O-H結合を有するエタノールの分解を検討した。静電場を印加しない触媒反応(Mode A)と、反応場に静電場を印加した触媒反応(Mode B)の2種を比較し、静電場が触媒反応におよぼす影響ついて比較した。反応メカニズムに関する知見を得るために様々な実験を行った結果、放電と触媒のハイブリッド反応ではまず原料分子は放電場により活性ラジカル種に分解され、その後ラジカルルが触媒と反応することによりシナジー効果が発現しているという可能性を見出した。触媒として5 wt %Pt/CeO2を用い、電流値3.0 mＡで温度を423~673 Kと変化させて反応を行った。静電場印加反応場中での触媒反応（Mode B)では静電場を印加しない触媒反応（Mode A）に比べ全ての温度域で転化率が向上し、高温になるほど活性向上の度合いが大きくなっていることが確認された。選択率に関してはMode B はMode Aとはわずかに異なるがほぼ似た傾向を示している。ここで触媒層に電流が流れることによる加熱の影響を検討するため、サーモグラフィーにより反応場の温度測定を試みた。石英管が赤外線を透過しないので反応場の温度を直接測定することが困難であるため、石英管表面の温度と触媒層温度との相関を求め、静電場の影響を検討したところ、反応場の温度上昇は5~10 K程度であった。これよりMode Bでは触媒に電流を流すことにより、加熱の影響だけでなく静電場と反応場の相互作用により活性が向上したと考えられる。

• 液体燃料の低エネルギー放電による常温液相改質

  2001  

  　View Summary

  本年度、特定課題研究によって、私は常温常圧での低エネルギー放電による炭化水素の改質について検討した。低エネルギー放電としては、直流の微少パルスアーク放電を用い、全体として投入電力を10W程度に抑えた。これにより、メタン、LPG、ガソリンあるいは各種アルコールといった燃料が常温あるいは気化温度（百数十度程度）において効率よく二酸化炭素あるいは水蒸気と反応して、合成ガスあるいは水素へと変換された。この低エネルギーDCパルス放電は、非平衡放電であり、高い電子温度を有しながら、ガス温度は常温のままを維持することができ、これによって、これまで不可能であった低い温度領域での炭化水素の改質が可能となった。本放電は、80％近い高いエネルギー効率を有しながら、電源のオンオフにより瞬時に応答し、印加するパルス数に応じて転化率・水素生成量をコントロール可能であり、また炭素の析出もないため、民生用の水素生成装置としての応用が可能である。今後の課題として考えられる点は、効率の更なる向上を実現させるための高効率電源開発および、集積化による大型化、それにともなう電磁ノイズの遮蔽である。これらをクリアすることができれば、自動車用あるいは家庭用の燃料電池への水素供給改質への応用の道が開かれるものと考えている。

Syllabus 【 display / non-display 】

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• Industrial Chemistry Laboratory II [S Grade]

  School of Advanced Science and Engineering

  2021   spring semester

• Industrial Chemistry Laboratory II

  School of Advanced Science and Engineering

  2021   spring semester

• Diploma Work (Graduation Thesis) [S Grade]

  School of Advanced Science and Engineering

  2021   full year

• Diploma Work (Graduation Thesis)

  School of Advanced Science and Engineering

  2021   full year

• Industrial Chemistry Laboratory I [S Grade]

  School of Advanced Science and Engineering

  2021   fall semester

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Committee Memberships 【 display / non-display 】

Committee Memberships 【 display / non-display 】

• 2021.02

  -

  Now

  METI  Green Inovation Project

• 2020.07

  -

  Now

  Japan  Green Inovation Strategy

• 2018

  -

  Now

  JST  さきがけ総括

• 2017.02

  -

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